Налбандян в крепости упорно работал над осуществлением своих замыслов. Весною и летом 1863 года усиленно работал над «Опытом радикальной реформы армянского языка». Несколько позже — над заметками «Гегель и его время». В конце года он написал статью, в которой подверг критике деятельность протестантских миссионеров в Западной Армении.
5 февраля 1864 года через коменданта крепости Налбандян обратился с просьбой разрешить ему заниматься переводами и составлением литературно-научных статей для журнала «Северное сияние». Разрешение было получено, но с обязательным условием представлять все написанное в III отделение. Когда же в конце февраля 1864 года была завершена «Критика» романа [[Прошян Перч Степаносович|П. Прошяна]] «Сос и Вартитер», печатание ее было запрещено. Она была опубликована только в советское время.<ref>Его обширная рецензия на роман П. Прошяна «Сос и Вартитер» — не обычная рецензия и по своей природе близка к тому своеобразному критическому жанру, создателем которого был Белинский. Хотя она и была написана в условиях тюремного режима, в Петропавловской крепости, тем не менее автор использовал все возможности, чтобы высказать свои общественные убеждения, свои идеалы.
Литература, по мысли Налбандяна, должна служить выражением народной жизни, народных чаяний. Она является незаменимым источником для изучения народного быта. «В оригинальной национальной литературе,- писал Налбандян, — то есть в ее художественных произведениях, отражаются дух, быт и нравы народа и столько тонких и глубоких явлений, что история для изображения их немощная и нуждается в помощи поэзии». Для Налбандяна литература - очаг культуры, источник света и знаний. Ее высшее назначение - служение народу. Налбандян подчеркивал активную функцию литературы: она призвана воспитывать народ в духе непримиримости к своему угнетенному состоянию, пробуждая в нем, по выражению Добролюбова, «сознание своего человеческого права на жизнь и счастье».</ref>
В ноябре 1865 - был выслан в г. Камышин Саратовской губернии.
Умер 12 апреля 1866 в Камышине.
==Сочинения==
*Слово об армянской письменности (1854-55, опубликовано в 1895)