В 1865 г. Мурадянц возвратился в Тифлис и развернул плодотворную публицистическую деятельность, сотрудничал в периодических изданиях [["Крунк Айоц ашхари"]], [[Мегу Айастани|"Мегу Айастани"]] и др.
В 1865-1867 гг. учительствовал в Константинополе, нашел признание в национальных кругах, сблизился с [[Мкртич I Ванеци|М. Хримяном]], [[М. Мамуряном]], [[М. Агабекяном]], [[Р. Перперяном]], сотрудничал в [[газете "Масис"]].
В 1867 г. Мурадянц приглашен в Иерусалим и назначен инспектором школы Жарангаворац монастыря св. Якова, одновременно - редактором [[журнала "Сион"]]. Благодаря его исключительному трудолюбию, умственным способностям и беспрестанным усилиям во многом была оживлена культурно-просветительская жизнь армянской общины Иерусалима. Здесь он составлял учебные программы, применял новые методы и формы обучения, издавал церковно-исторические, филологические, этико-поучительные и патриотические книги и статьи, благоустраивал монастырский Матенадаран, музей, типографию, литографию.