В 1831 - адъютант генерала И.Ф. Паскевича, остался после отбытия Паскевича в той же должности при командире Отдельного Кавказского Корпуса до 1835, в этом же году произведен в ротмистры.
12 января 1831 - член «Комитета по благоустройству Тифлисской Армянской семинарии» - [[Нерсесяновское училище (Тбилиси)|Нерсисянской семинарии]].<ref>Особенно велики заслуги Арцруни в создании нового устава Нерсисянской семинарии (под его редакцией был утвержден в 1861 католикосом Маттеосом). Руководство семинарии мечтало о том, чтобы Арцруни был бы включен в состав ее попечительства, но он от этого отказался.</ref>
Он участвовал в войне против горцев. Продолжив военную службу, в 1836 - Арцруни уже в чине подполковника поступил на работу в министерство финансов.